Abteilung Thermodynamik der Aktiniden
Forschung
Die Forschungsthemen der Abteilung Thermodynamik der Aktiniden innerhalb des Instituts für Ressourcenökologie gruppieren sich um die Bestimmung thermodynamischer (und kinetischer) Parameter, deren Auswertung, Aufbereitung, Speicherung in entsprechenden Datenbanken und Nutzung für die geochemische Modellierung. Aus chemischer Sicht liegt der Schwerpunkt auf Schwermetallkontaminationen, insbesondere auf langlebigen Radionukliden. Ihr Verbleib in der Umwelt, einschließlich der Migration und des Eintritts in die Nahrungskette, ist von herausragender gesellschaftlicher Bedeutung. Entsprechende Vorsorge-, Entgiftungs-, Abtrennungs- und Sanierungsmaßnahmen müssen auf der Grundlage eines mechanistischen Verständnisses aller relevanten physikalisch-chemischen Prozesse konzipiert werden. Dies wiederum ermöglicht eine realistische, d.h. präzise und robuste Vorhersage ihrer Ausbreitung in der Geo- und Biosphäre und des damit verbundenen Risikos für die menschliche Gesundheit.
Während die Thermodynamik aquatischer Spezies meist recht gut verstanden ist, sieht es bei Oberflächenprozessen wie Oberflächenkomplexierung, Ionenaustausch, Mineralumwandlung und Oberflächenausfällung anders aus - sie alle gelten jedoch als wichtige Rückhaltemechanismen in komplexen Umweltsystemen. Bei den festen Phasen befasst sich unsere Forschung vor allem mit den Mineralen, die in den meisten Gesteinen und Böden vorherrschen. Prominente Beispiele sind die gesteinsbildenden Bestandteile von kristallinen Gesteinen wie Quarz, Feldspat und Glimmer oder Alumosilikate wie Kaolinit, Illit oder Montmorillonit. Interessante eher technologische Systeme sind Eisenminerale und zementartige Verbindungen.
Basierend auf eigenen Untersuchungen, aber auch stark eingebettet in die Forschungsthemen anderer Abteilungen (namentlich Grenzflächenprozesse, Chemie der f-Elemente, Molekulare Strukturen und Biogeochemie) wird mit der Identifizierung von (Oberflächen-)Spezies und der Entwicklung von Molekülmodellen die Grundlage für realistische Speziessätze und deren Reaktionsgleichungen gelegt - üblicherweise als Modellentwicklung bezeichnet. In einem zweiten Schritt werden Bildungskonstanten und andere thermodynamische Parameter durch
Versuchsreihen unter variierenden Randbedingungen wie pH-Wert, Redoxpotential, Ionenstärke, Temperatur oder CO2-Partialdruck bestimmt. Dies ermöglicht die Parametrisierung der zuvor abgeleiteten Modelle. Spezies, Reaktionen und Parameter unterstützen dann die Zusammenstellung entsprechender geochemischer Datenbanken, die für die Beurteilung des makroskopischen Migrationsverhaltens der langlebigen Radionuklide benötigt werden. Die entsprechenden Codes werden gemeinsam mit der Abteilung Reaktiver Transport genutzt, deren Team auch viele Aspekte der Oberflächencharakterisierung bereitstellt, die für unsere eigene Modellentwicklung benötigt werden. Ein weiteres übergeordnetes Ziel ist ein abgestufter Ansatz zur Skalierung von der Nano- auf die Makroskala, um die Distanz zwischen atomistischen Untersuchungen und der großmaßstäblichen Prognostik zu überbrücken, die z. B. bei der Risikobewertung von Endlagern für nukleare Abfälle erforderlich ist und Entfernungen von mehreren km über einen Zeitraum von bis zu einer Million Jahren abdeckt.
Die aktuellen Forschungsschwerpunkte unserer Abteilung lassen sich wie folgt zusammenfassen:
- Spektroskopische Charakterisierung von Schwermetallspezies in wässrigen Lösungen und an Mineraloberflächen in Abhängigkeit von pH-Wert, Temperatur und Salzgehalt, einschließlich des Einflusses von redoxaktiven Komplexbildnern.
- Entwicklung und Parametrisierung von Modellen zur Beschreibung von Oberflächenkomplexierungsphänomenen von Schwermetallionen an Mineraloxiden und Gesteinsmaterialien (z. B. natürlichen Tonen).
- (Radio)chemische Analysen von kontaminierenden Elementen sowie von Matrixverbindungen bis hin zum Ultratracer-Niveau.
- Aufbau von thermodynamischen Datenbanken für potentielle Tiefenlager für nukleare Abfälle.
Neuste Publikation
New methodological approach for deep penetrating geochemistry and environmental studies part 1: on-site soil extraction of trace and rare earth elements
de Junet, A.; Guilleux, C.; Poszwaa Simon Devin, A.; Sarala, P.; Pospiech, S.; Middleton, M.; Pinheiro, J.-P.; Pinheiro, J.-P.
Abstract
The use of on-site soil extractions for direct quantification provides a fast and efficient method for environmental monitoring and mineral prospecting. In this study, an on-site extraction protocol was developed and tested on northern boreal soils using partial extractants: 0.01 M calcium chloride (CaCl2) and 0.43 M nitric acid (HNO3). CaCl2 is commonly used as an extractant for mobile and directly available elements, while 0.43 M HNO3 is used to extract also the reactive pool with the weakly bound elements from soil particle surfaces. These two extractants were chosen because they have (i) no specific constraints for electrochemical or spectrometric analysis for element quantification and (ii) are more environmentally friendly than the ones often used for mineral exploration; e.g., the aqua regia (AR) or mobile metal ions like Ionic leachTM (IL, ALS).
Extractions with HNO3 offered the same patterns as those obtained with AR but with better contrast for anomalies, while the CaCl2 results were very similar to those obtained with IL. Nevertheless, neither HNO3 nor CaCl2 was effective in mobilizing Au, W, or Sn due to their low concentrations. Our study demonstrated that on-site soil extractions with HNO3 and CaCl2 were potentially good candidates for the detection of REEs, such as Ce and La, and some trace elements, especially Cd, for both extractions, Co, Pb and U with HNO3, and Mn and Ni with CaCl2. This work highlights the potential of on-site extraction using partial extractants. This is a key step prior to the quantification of elements by on-site voltametric techniques.
Keywords: soil; exploration; extraction; geochemistry
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Geochemistry: Exploration, Environment, Analysis (2024)
DOI: 10.1144/geochem2023-056
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- Zweitveröffentlichung erwartet ab 29.04.2025
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